钙钛矿/硅叠层太阳能电池水解氢实现18.7%的产氢

日期:2019-11-08编辑作者:北京赛车官方正版投注

据悉,该团队为南开大学罗景山教授和瑞士洛桑联邦理工大学Michael Grätzel教授国际联合团队,研究人员在碳化钛纳米线表面沉积了一种高效的铂纳米催化剂,它可以在碱性和酸性两种电解质溶液以及大电流密度下,实现高效稳定的电催化产氢性能,仅用商业化Pt/C催化剂Pt负载量的20%即能实现与其相匹配的催化活性。

现代工程与应用科学学院谭海仁教授与多伦多大学Edward Sargent教授是文章的共同通讯作者,合作者加州大学伯克利分校Mark Asta教授对本工作的理论计算给予了重要的指导。本项研究中谭海仁教授得到中组部“青年千人”及荷兰科学研究组织“Rubicon Fellowship”等项目的资助。感谢南京大学现代工程与应用科学学院、固体微结构国家实验室、人工微结构科学与技术协同创新中心、江苏省功能材料设计原理与应用技术重点实验室的大力支持。

化石能源(煤、石油和天然气)的广泛利用是工业革命的标志之一,也驱动着人类社会文明以前所未有的速度发展;然而,其所引起的副作用也是尤为显著的。首先,化石能源不可再生,凸显了当今社会的能源短缺问题;其次,化石资源非清洁能源,为地球生态带来了诸如酸雨、雾霾等环境污染问题。因此,社会的可持续发展需要寻求更为清洁且可再生的替代能源。氢是宇宙中广泛存在的元素,且被利用后的产物仅为水,因此被认为是未来最理想的能源形式。氢气的来源多样化,其中通过电化学方式催化分解水由于效率高和可操作性强等优点广受关注。目前,电催化制氢通常选用贵金属铂作为催化材料,较高的成本是制约该技术走向规模化应用的主要障碍。因此,迫切需要开发产氢效率更高的电催化材料,以降低铂的用量。

钙钛矿太阳能技术作为一种新型高效低成本光伏技术,连续数年被全球各大权威杂志重点报道,钙钛矿太阳能技术有望颠覆现有的太阳能发电市场。钙钛矿太阳能电池的效率发展潜力巨大,追逐更高的效率势在必然。

图2:钙钛矿材料和器件的光电性能表征,偶极性甲胺阳离子的引入,可显著降低载流子的非辐射复合,从而提高钙钛矿薄膜的光致发光强度、荧光寿命和器件中载流子的复合寿命。

近日,北京大学工学院郭少军研究员和苏州大学、美国加州大学相关研究人员的联合团队在电解水产氢(hydrogen evolution reaction, HER)催化剂研究方面取得突破。该工作首先通过化学油相合成PtNi合金纳米线,再通过硫化形成有利于产氢的界面:PtNi/NiS,表现出十分卓越的HER活性,最后基于量化计算结果证明NiS的存在有利于碱性条件下水分子的裂解。此工作强调了金属/硫化物界面对电催化产氢的重要性。该合作成果发表在最新一期的国际权威学术期刊《自然·通讯》(Nature Communications)上(链接:

近日,研究团队首次引入低成本单片钙钛矿/硅叠层太阳能电池驱动水分解,分别采用TiC/Pt和NiFe层状双氢氧化物作为析氢和析氧催化剂,在碱性电解液中实现了18.7%的太阳能产氢效率,这也是报道的低成本光吸收剂驱动全解水体系的最高太阳能产氢效率。

图1:引入偶极性甲胺阳离子后宽带隙钙钛矿太阳能电池的光伏性能比较,少量甲胺离子的加入可以显著提升电池的开路电压和填充因子,抑制电池的J-V迟滞现象,小面积电池转换效率高达20.7%,大面积器件效率达19.3%。

密度泛函理论计算模拟析氢反应历程图

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为了与晶体硅电池进行叠层并获得更高的光电转换效率,制备高效率的宽带隙钙钛矿太阳能电池(理想带隙约1.7 eV左右)是实现高效率叠层光伏电池的关键核心课题之一。然而在宽带隙钙钛矿材料中存在较高的缺陷态密度,导致电池的开路电压损失越大、填充因子较小,限制了宽带隙钙钛矿电池的转换效率。为了有效地降低宽带隙钙钛矿薄膜材料中由缺陷导致的非辐射复合,谭海仁教授和合作研究者展开研究,通过在相稳定的铯-甲脒二元混合阳离子钙钛矿中引入少量具有偶极性的甲胺离子,实现显著降低非辐射复合的目的。相比于无偶极矩的铯离子或偶极矩很小的甲脒离子,甲胺离子具有很大的偶极矩,而且在钙钛矿晶格中甲胺离子较容易在空间中转动,偶极子可与附近的带电陷阱中心产生静电相互作用,其较大的偶极矩可局域地对带电的陷阱中心产生静电屏蔽效应,从而减小陷阱中心对载流子的俘获截面,降低由于陷阱中心导致的非辐射复合。最终在基于1.65 eV带隙的钙钛矿电池中获得了1.22 V的开路电压和超过80%的填充因子,稳态转换效率达到20.7%;基于1.74 eV带隙的钙钛矿电池中也获得了1.25 V的开路电压和19.1%的稳定效率。这两种宽带隙钙钛矿的转换效率均是目前报道的最高值。该工作为进一步提升钙钛矿太阳能电池的效率提供了新方法,也为获得高效率钙钛矿基叠层光伏器件(比如钙钛矿-晶体硅叠层电池、钙钛矿-钙钛矿叠层电池)提供了良好的基础。

通过研究电解水制氢的反应机理,郭少军研究员等认识到在碱性条件下水分子的断键是整个反应的速控步骤,而铂无法有效地断开水分子中的H-OH键,所以电催化活性较低。为解决这一问题,他们在不同成分的PtNi纳米线表面引入NiS纳米颗粒,构筑有利于HER进行的Pt/NiS界面。NiS的存在有利于断裂H-OH键,可直接为附近的Pt位点提供氢离子,该协同体系极大地促进了碱性条件下HER的进行。随后的实验证实:在电解质pH=14的环境中,该催化剂在过电势为0.07 V时的电流密度达到 37.2 mA/cm2,较商业碳载铂催化剂高出近10倍。密度泛函理论计算发现,NiS表面确有利于水分子的断键。此工作强调了金属/硫化物界面对于电催化HER的重要性。

基于团队组装的高效稳定水分解催化体系,研究首次引入单节钙钛矿/硅叠层太阳能电池提供电能驱动水分解产生氢气和氧气。标准AM 1.5 G光强下叠层太阳能电池的短路电流密度为19.90 mA cm-2,开路电压为1.76 V,填充因子为71.7%,最终获得了高达25.1%的光电转换效率。

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有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池的效率发展

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PtNi/NiS纳米线电催化剂的精细结构分析及碱性条件下析氢反应的电催化性能评价

不同带隙和组分钙钛矿太阳能电池的S-Q效率极限

近日,我校现代工程与应用科学学院的谭海仁教授与多伦多大学的Edward Sargent教授研究发现有偶极性的有机阳离子对有机-无机杂化钙钛矿材料的缺陷性能具有显著的影响,在钙钛矿材料中引入少量的偶极性阳离子,可以大大降低宽带隙钙钛矿太阳能电池中的非辐射复合损失,大幅提升光电转换效率。基于1.65 eV和1.75eV的宽带隙钙钛矿太阳能电池的稳态转换效率分别高达20.7%和19.1%,均是目前报道的宽带隙钙钛矿电池中的最高效率值。该工作将有望显著提升基于钙钛矿的叠层太阳能电池的转换效率,推动钙钛矿基高效率叠层光伏器件研究的新进展。该成果以《Dipolar cations confer defect tolerance in wide-bandgap metal halide perovskites》为题,发表在Nature Communications上(

该工作在北京大学、苏州大学和美国加州州立大学三个单位的紧密合作下完成。郭少军、Gang Lu、黄小青依次为论文的通讯作者。该项目得到北京大学工程科学与技术创新高精尖中心基金、科技部重点研发计划和国家自然科学基金等支持。

近年来,晶体硅太阳能电池效率不断提升,几近理论极限,持续增加的空间有限。光伏系统的成本取决于电池的光电转换效率,如何继续提高太阳能电池的光电转化效率对于降低发电成本,促进太阳能电池产业的发展有着至关重要的意义。制备更低成本、更高效率的太阳能电池是未来进一步降低光伏发电成本、实现平价电网目标的关键。构筑多结太阳能电池是提升光伏器件转换效率的重要途径,结合具有低成本的钙钛矿和工艺成熟的晶体硅,则有望在已大规模应用的晶体硅太阳能电池技术上大幅提升硅电池的转率效率,实现低成本、高效率的叠层光伏组件。钙钛矿太阳能电池以其成本低、制备方法简单且转化效率高的优点,近年来在光伏研究领域独树一帜,展现出巨大的商业化潜力。

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(现代工程与应用科学学院 科学技术处)

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关键词: 效率 高效 太阳能电池

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